耶律楚材成年後，學識淵博，尤其精通佛教經典，對於術數黃老等學說，也很有研究。1218年耶律楚材隨成吉思汗從軍參政，官至中書令（宰相）。元太祖成吉思汗在行軍之前，每次都要請他占卜得失，他所預測的事情常能應驗如神，所以成吉思汗十分倚重信任他。
一次，蒙古軍遠征到了東印度。當軍隊行至鐵門關這個地方時，一隻頭上有角、身形似鹿而尾巴像馬的野獸，對元軍說：「此地不宜再進攻，請大汗早日收兵爲妙。」成吉思汗聽說後，大爲吃驚，趕忙來向耶律楚材請教。耶律楚材告訴他：「這是世界上罕見的瑞獸，名爲角瑞。他能說許多地方的語言，而且好生而厭惡濫殺。他的出現，是上天警示大汗，希望您能秉承天意。」成吉思汗馬上下令收兵回國。
蒙古統治初期，各地的官吏，常常任意殺人，甚至還奸人妻女，取人貨財。耶律楚材聽說後，就上奏成吉思汗。成吉思汗於是下令各地州郡，官吏不能隨便殺人，凡死刑一定要報經大汗覈准，違者處死。這樣，濫殺無辜的風氣才慢慢轉變。
成吉思汗是一個喜歡開疆拓土的帝王。在他南征時，耶律楚材在得到他的允許後，製作了上百面小旗，發給降順的民衆，使他們不僅保全了姓名，而且還可以迴歸故里。
後來蒙古軍隊攻打汴梁（今河南開封）時，遇到了金人的頑強抵抗。在蒙古軍隊得勝後，有武將爲了報復金人，主張焚燬整個城池和殺光百姓。耶律楚材向成吉思汗進諫說：「您用兵的目地，無非是獲得土地與人民。如果殺光了全城的人，您得了土地而無百姓，又有什麼用呢？」「另外，奇巧精美的工程，厚藏財寶的富戶，都聚集在這城中，倘若燒殺全城，我們將一無所獲，豈不可惜！」成吉思汗遂放棄了屠城的想法，一百四十七萬人的性命被保存。當時被俘後找機會逃跑的人很多，而蒙古軍隊有命令：凡是收留或資助逃跑的人，全家都要被問斬。耶律楚材再次向成吉思汗進諫，使這項命令最終被廢除。
耶律楚材歷經元代三朝，均爲重臣。他去世時，不但很多士大夫涕泣相吊，連蒙古族的一般老百姓都痛哭失聲。他死後，被追封爲廣寧王。他的兒子鑄，官位至左丞相，孫兒十一人，也多數做了大官。
（資料來源：《歷史感應統記》
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